南开大学袁明鉴课题组: 高性能大面积准二维钙钛矿发光二极管

近日，南开大学化学院先进能源材料化学教育部重点实验室袁明鉴研究员课题组聚焦高性能大面积准二维钙钛矿LED可控制备研究。研究发现，传统 “反溶剂辅助结晶”技术很难与大面积准二维钙钛矿薄膜制备工艺相兼容。失效机质分析表明，准二维钙钛矿存在高值钙钛矿相优先析出，低值相后析出的结晶特性。当反溶剂扩散不均匀时，基底边缘区域未充分接触反溶剂的区域会发生严重相分离。准二维钙钛矿薄膜中严重的相分离导致薄膜中能量转移效率的降低；同时由于不同的结晶特性导致薄膜质量降低，最终导致其光学和电学性能的下降。

图1 “反溶剂辅助结晶”工艺失效机制研究。

鉴于此，该课题组提出了一种“中间相调控”策略。研究发现，利用与无机层具有高结合力的两亲性氨基酸—正缬氨酸(NVAL)作为表面配体，会显著降低准二维钙钛矿相的生成能。这一策略引入了一个全新的、低势垒的成核结路径，NVAL的引入使准二维钙钛矿薄膜的成核结晶起始于准二维相而非三维钙钛矿相，这显著抑制了相分离的发生。利用该策略，在不使用反溶剂的前提下，研究人员在5.0 × 5.0 cm2 的大尺寸基底上获得了高质量的PEA2(FA0.7Cs0.3)4Pb5Br16 准二维钙钛矿薄膜。

图2 中间相调控策略。

图3大面积准二维薄膜的特征。